Im April 1933 bezogen das aus der "Stabswache Berlin" hervorgegangene "SS-Sonderkommando Berlin" und die Landespolizeigruppe Wecke die Gebäude. Die Landespolizeigruppe, später in "Landespolizeigruppe Hermann Göring" umbenannt, und die im Herbst 1933 eingezogene SA-Stabswache "Hermann Göring" belegten bis zu ihrem Auszug im Dezember 1934 die beiden westlichen Kasernenbauten.
Die 1. Batterie der "Leibstandarte SS Adolf Hitler" marschiert an der Schwimmhalle vorbei aus dem Kasernengelände die Sternstraße, den heutigen Kadettenweg, entlang. Die Fotos stammen aus dem Fragment eines vom Deutschen Fernsehrundfunk 1940 produzierten und gesendeten Berichts über die Leibstandarte..
In die östlichen Kasernengebäude zog das SS-Sonderkommando Berlin ein, das nach der Vereidigung auf den "Führer" am 9. November 1933 in "Leibstandarte SS Adolf Hitler" umbenannt wurde.
Bis 1934 war die Leibstandarte bereits auf 986 Mann angewachsen und verdrängte damit die anderen Nutzer aus der Kaserne. 1935 erhöhte sich die Zahl auf 2 918 Soldaten und erreichte die Stärke eines motorisierten Infanterieregiments. Der Raum in der Kaserne wurde knapp. Da die überdachten Verbindungsgänge zwischen den Gebäuden die freie Fahrt der Fahrzeuge behinderten, wurden sie abgetragen. 1937 erweiterte man das Grundstück in Richtung Süden, um Platz für Werkstätten, Sportanlagen, Remisen und Geschützhallen zu erhalten. Damit richtete sich das Gelände zur Finckensteinallee aus, wohin nun auch der Haupteingang verlegt wurde.
Von 1937 bis 1938 entstanden nach den Plänen der Architekten Reichle, Weygandt und Badberger die Torbauten am Eingang, Wirtschaftsgebäude, Lagerhallen und als größtes Bauwerk die Schwimmhalle.
Mit seinem Wasserbecken von 25 mal 50 Metern war die Schwimmhalle der Leibstandarte eine der größten ihrer Zeit. An den Kopfenden des Schwimmhallengebäudes befinden sich flachere Anbauten mit Raum für die Umkleidekabinen. Beide Eingänge werden bis heute von überlebensgroßen weiblichen und männlichen Granit-Figuren eingerahmt.
Durch eine Glasdecke in der Größe der Wasserfläche strömte viel Licht in die von einer Stahlbetonkonstruktion getragene 15 Meter hohe Halle. Der Innenraum des Hallenbades wird vor allem durch großformatige, vertikale Fensterbänder geprägt, die sich versenken ließen, um den Freibereich als Liegefläche nutzen zu können.
Zwei symmetrische Torhäuser, als Wach- und Arresthaus sowie als Poststelle und Schulungshaus genutzt, ersetzten das alte Pförtnerhaus. Das Eingangsportal flankierten zwei monumentale Granitpfeiler, vor denen so genannte "Reichsrottenführer" - Skulpturen, die SS-Männer darstellten - postiert waren.
Soldaten der Artillerie-Abteilung der Waffen-SS an der schweren Feldhaubitze am 6. März 1941 vor dem Kasernengelände.
Blick vom neuen Haupteingang Finckensteinallee auf den bis 1940 fertiggestellten Erweiterungsbau des Ökonomiegebäudes mit Mittelrisalit, Gesimsinschrift und Reichsadler. Zwei symmetrische Torhäuser ersetzten das alte Pförtnerhaus. Den Eingang "bewachten" zwei monumentale Skulpturen, so genannte "Reichsrottenführer".
1938 wurde nach zweijähriger Bauzeit die Schwimmhalle fertiggestellt, mit Außenmaßen von 60 x 31 x 15 Metern die größte ihrer Zeit. Breit und wuchtig, mit schlichter gerader Linienführung entsprach sie dem Grundstil der Bauten im Dritten Reich.
Die beiden Eingänge zur Schwimmhalle flankieren bis heute von Prof. Haas entworfene fast vier Meter hohe Figuren aus Granit, den "deutschen Mann" und die "deutsche Frau" symbolisierend.
Das 25 x 50 Meter große beheizte Wasserbecken in der Schwimmhalle der Leibstandarte mit dem Sprungturm, der Sprünge aus 10 Meter Höhe erlaubte. Durch eine Glasdecke strömte viel Licht in den 15 Meter hohen Raum. Den Innenraum prägten vor allem die versenkbaren großformatigen vertikalen Fenster.
Die ehemalige Waschanstalt hatte man abgerissen, um einen freien, repräsentativen Eingangsbereich als Aufmarschplatz zu schaffen. Das dem Hauptportal gegenüberliegende Ökonomiegebäude bekam durch einen nördlichen Erweiterungsbau im Wesentlichen sein jetziges Aussehen. Blickfang der klassizistisch anmutenden Fassade ist ein durch Pilaster aus Muschelkalk gegliederter Mittelrisalit, damals versehen mit dem Schriftzug "Leibstandarte SS Adolf Hitler" und dem Reichsadler mit Hakenkreuz. Alle Gebäude erhielten eine rote Ziegelfassade, um sie dem Erscheinungsbild der vorhandenen Bauten anzupassen.
1943 kam es zu ersten Kriegsschäden an den Gebäuden. Luftbildaufnahmen vom Februar 1944 zeigen, dass das Unterrichtsgebäude durch Bombentreffer teilweise zerstört war. Im April 1945 brannten das Direktionsgebäude und das südwestliche Kasernengebäude aus.
Nachdem der Hauptteil der SS-Leibstandarte mit Kriegsbeginn an die Front kommandiert worden war, blieben lediglich das Ausbildungs- und Ersatzbataillon sowie das Wachbataillon auf dem Gelände. Sie räumten die Kaserne am 22. April 1945 vor der anrückenden Roten Armee.